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不久，李嗣源病逝，其子李从厚即位，史称后唐闵帝，张虔钊被加授检校太尉。当时，李嗣源的养子李从珂，在凤翔举兵叛乱，唐廷乃以西京留守王思同为主帅，又调张虔钊以及护国军安彦威、武定军孙汉韶、彰义军张从宾、静难军康福等五镇节度使，共讨李从珂。孙汉韶进抵兴元，与张虔钊同议进军，张虔钊让孙汉韶留守兴元，自率所部军赶赴凤翔前线。
张虔钊很快便进抵凤翔，与王思同等部唐军会师，大举攻城，凤翔守备力量薄弱，东西关城接连失守。
当时，张虔钊负责主攻城西南，却因急于求功，命人持刀刃驱逼士卒攻城，结果导致士卒倒戈。其部将杨思权趁机投降李从珂，各部士卒随后纷纷弃兵而降，唐军由此大溃。李从珂乘胜反攻，很快便攻入洛阳，废杀了李从厚，夺取了帝位，史称后唐末帝。
张虔钊在凤翔之败后退回了兴元，他因李从珂即位而心怀不安，于是和洋州节度使孙汉韶一同向割据蜀地的后蜀政权请降，后蜀由此得到了山南之地，高祖孟知祥仍旧任命其为山南西道节度使。后主孟昶即位，又加张虔钊为检校太师、兼中书令。
契丹南下灭亡后晋，但很快便撤出了中原，后汉趁机入主中原。后蜀趁机命张虔钊出镇兴元，伺机进取关中。
当时，晋昌节度使赵赞、凤翔节度使侯益皆向后蜀请降，孟昶遂任命张虔钊为北面行营招讨安抚使，让他和韩保贞统兵五万出散关，又命雄武军节度使何重建出陇右、奉銮肃卫都虞候李廷珪出子午谷，三路大军计划在长安会师。
后汉命大将王景崇领兵经略关中，赵匡赞、侯益又重新归顺后汉。李廷珪、何重建见形势有变，都撤回了蜀地，张虔钊虽已兵至宝鸡，但因势孤不可深入，只得也率军回撤，败退至兴州，因功业不成而愤恨成疾，不久病逝，终年六十六岁。
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