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然而，事情的发展却出乎了所有人的意料。光化元年（公元898年）十二月，晋州的潞州统帅薛志勤去世。李罕之趁此机会，从泽州率领部众直接进入潞州，自称留后，并把情况禀报给李克用说：“听说薛志勤去世，新统帅还没到，我担心被其他盗贼趁机侵占，所以没等到命令，已经驻扎在潞州了。”
李克用得知消息后大怒，他觉得李罕之这是在挑战他的权威和底线。于是，他派遣李昭嗣讨伐李罕之，意图将他擒拿归案。李罕之见状，急忙捉住守将马溉、伊铎、何万友以及沁州刺史傅瑶等人，并派遣他的儿子李颢拘捕他们送给太祖以求得援助。
这一举动让李克用更加愤怒，他觉得李罕之这是在逼他出手。然而，此时的太祖却对李罕之产生了兴趣。他觉得李罕之勇猛善战，是一个难得的将才。于是，他接受了李罕之的投降，并上表推荐他为昭义军节度使。
然而，命运似乎并不眷顾李罕之。他刚刚被任命为昭义军节度使，就突然生病了，而且病情日益严重。他无法理事，只能躺在床上养病。第二年（公元899年）六月，李罕之的病情已经到了无法挽回的地步。太祖见状，命令丁会代替他担任昭义军节度使，并调李罕之为河阳节度使。
然而，李罕之的身体已经无法支撑他再去担任新的职务了。他在前往河阳的路上，走到怀州时，在客舍中静静地离开了这个世界，享年五十八岁。他的儿子李颢悲痛欲绝，用船载着父亲的灵柩回到了河阴县，将他安葬在了那里。开平二年（公元908年）春天，朝廷下诏追赠李罕之为中书令。
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